Team bruger gylden slikkepind til at observere undvigende interferenseffekt på nanoskala

Elektroner i atomer er ret talentfulde. De kan danne kemiske bindinger, blive smidt ud af atomet og endda "hoppe" til forskellige steder baseret på deres energiske tilstande.

I 1961, Atomfysikeren Ugo Fano teoretiserede, at elektroner rummer et andet og uventet talent:De kan forstyrre sig selv, da de samtidig tager to forskellige kvantemekaniske veje. På én vej, de hopper inden i atomet mellem diskrete energitilstande. På den anden vej, de hopper fra atomet ind i kontinuum af frit rum. Fano udviklede sin teori efter at have studeret det elektroniske spektrum af heliumgas exciteret af en elektronstråle. Ifølge Fanos teori, elektronerne i heliumatomerne bevægede sig gennem to typer energiovergange, den ene diskret og den anden kontinuerlig, hvilket resulterede i destruktiv interferens gennem deres synkroniserede blanding.

Selvom det er næsten 60 år siden, Fano offentliggjorde sin teoretiske forklaring - nu kendt som Fano-interferens - har videnskabsmænd kæmpet for at observere denne effekt på nanoskala ved hjælp af et elektronmikroskop. Et hold ledet af videnskabsmænd fra University of Washington og University of Notre Dame brugte nylige fremskridt inden for elektronmikroskopi til at observere Fano-interferenser direkte i et par metalliske nanopartikler, ifølge et papir offentliggjort 21. oktober in Fysiske anmeldelsesbreve og fremhævet af tidsskriftets redaktører.

"Fano beskrev en kompliceret - og endda kontraintuitiv - type energioverførsel, der kan forekomme i disse systemer, " sagde co-korresponderende forfatter David Masiello, en UW professor i kemi. "Det er som at have to børn på nabogynger, der er svagt koblet til hinanden:Du skubber et barn, men det gynge er ikke det, der bevæger sig. I stedet, det andet barns gynge bevæger sig på grund af denne interferens. Det er en envejs energioverførsel."

Masiello, en teoretiker, slog sig sammen med den korresponderende forfatter og eksperimentalist Jon Camden, professor i kemi og biokemi ved University of Notre Dame, at arbejde på Fano-interferenser i elektronmikroskopi. I en publikation fra 2013 i ACS Nano , de to af dem, sammen med medlemmer af Masiellos gruppe på UW, teoretiserede, at de kunne udløse Fano-interferenser i visse typer plasmoniske nanostrukturer. Disse er eksperimentelt testbare systemer - sædvanligvis bestående af sølv eller guld eller lignende møntmetaller - hvor elektroner let kan mobiliseres og "exciteres" som reaktion på lys eller en elektronstråle.

Masiello og Camden mente, at det ville være muligt at designe og konstruere et system, der ville udvise Fano-interferenser ved hjælp af plasmoniske komponenter i nanoskala. Men, at skabe denne effekt ville kræve en ekstremt præcis elektronstråle, hvor elektronerne alle har nogenlunde samme kinetiske energi. Forskerne gik sammen med Juan Carlos Idrobo, en videnskabsmand ved Oak Ridge National Laboratory. Oak Ridge er vært for en avanceret elektronmikroskopi-facilitet, inklusive det monokromaterede aberrationskorrigerede scanningstransmissionselektronmikroskop, som holdet skulle bruge.

"Dette er Lamborghini af elektronmikroskoper, og det repræsenterer et meget nyligt og sofistikeret fremskridt inden for elektronmikroskopi, " sagde Masiello. "Dette eksperiment ville ikke have været muligt selv for flere år siden."

Men at designe og fremstille det rigtige plasmoniske system var også en udfordring for teamet.

"Spørgsmålet om, "Kunne vi se denne Fano-interferens i elektronmikroskopi?" var meget mere kompliceret, end vi havde forventet, " sagde Camden. "Tidligt indså vi, at ideerne, vores team kom op med, ikke virkede. Men til sidst, gennem forsøg og fejl, vi fik det rigtigt."

Masiellos team arbejder på både teorien om plasmoner og teorien om elektronmikroskopi. De brugte analytiske modeller af opførsel af plasmoniske systemer til at designe det fysiske layout, samt fortolke spektret, af et helt plasmonisk system. Dette system ville kode den interferenseffekt, som holdet søgte på mikroskopets spredte elektroner. Første forfatter og UW fysik doktorand Kevin Smith fastslog, at en "gylden slikkepind" var optimal. Systemet han designede består af en tynd, guldskive - kun 650 nanometer i diameter - sidder ved siden af, men rører ikke, en guld nanorod kun 5, 000 nanometer lang. Til reference, omkring 20 af disse nanorods - opstillet ende-til-ende - ville svare til tykkelsen af ​​et stykke papir.

Ifølge Smiths teoretiske design og matematiske analyse, en elektronstråle rettet lige uden for slikkepindens gyldne skive ville udløse de afslørende tegn på Fano-interferens:Elektroner i den fjerne stang ville begynde at svinge, kun køres gennem skiven.

"Det er præcis, hvad vi observerede, da vores samarbejdspartnere hos Oak Ridge testede systemet, sagde Smith.

Holdets succes viser ikke kun, at det er muligt at excitere Fano-interferenser direkte i et plasmonisk system ved hjælp af en elektronstråle. Det giver også nye teoretiske rammer og modeller til at arbejde med sofistikerede elektronmikroskoper, ligesom faciliteterne på Oak Ridge National Laboratory.

"Der er et spændende niveau af præcision, der er muligt med disse typer elektronmikroskoper, " sagde Masiello. "Det åbner døren til flere eksperimenter som dette - at kombinere atom-skala rumlig opløsning med høj spektral opløsning fra det synlige spektrum ud til det fjerne infrarøde."