Forskere omdanner metan til myresyre med høj effektivitet under milde forhold

Metan lover energiressourcer til fremstilling af kemikalier med høj værditilvækst. Methankonvertering til værdiskabende kemikalier eller brændstoffer under milde forhold er blevet et af de hotteste emner inden for energi og katalyse.

Imidlertid, den høje symmetri og lave polariserbarhed af metanmolekyler gør det udfordrende at aktivere metan under milde forhold. Ud over, målprodukterne er normalt mere reaktive end metan, og de er udsat for overoxidation til drivhusgassen CO ₂ .

For nylig, en gruppe ledet af prof. DENG Dehui og Assoc. Prof. Yu Liang fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS) omdannede methan til myresyre (HCOOH) ved høj effektivitet under milde forhold. Deres undersøgelse blev offentliggjort i Nano Energy den 29. december.

Forskerne fandt ud af, at meget effektiv og selektiv oxidation af methan til HCOOH kunne opnås på de atomisk spredte Fe-steder, der er begrænset inden for kanalerne i ZSM-5.

Ved at justere silica-aluminiumoxid-forholdet og Fe-belastning i ZSM-5 for at modulere mikromiljøet af de aktive Fe-arter, de nåede en omsætningsfrekvens (TOF) på 84200 timer ^-1 til fremstilling af C1-oxygenater og en høj HCOOH-selektivitet på 91% med en produktivitet på 383,2 mmol gcat. ^-1 h ^-1 ved 80 grader C.

"Dette resultat overgik alle tidligere rapporterede methankonverteringskatalysatorer, der blev drevet under lignende forhold, " sagde prof. DENG.

Desuden, ved at kombinere forskellige karakteriseringer og tæthedsfunktionsteoretiske beregninger, de fandt ud af, at Fe-O-aktive steder kunne genereres fra H2O2-dissociation på både de mononukleære og binukleære Fe-centre, der er begrænset inden for kanalerne i ZSM-5.

De Fe-O-aktive steder kunne lette aktiveringen og spaltningen af ​​CH-bindingen af ​​metan og derved fremme successiv oxidation af methan til myresyre gennem methanol og formaldehyd via frie radikaler, mens den hæmmer overoxidationen til CO ₂ .

Denne undersøgelse baner en ny vej til at designe og konstruere gitter-begrænsede aktive steder til højeffektiv omdannelse af metan under milde forhold.