Elektronmikrofotografier viser neptuniumdioxid-kornstørrelsen stiger med stigende temperatur. Forarbejdning af materialet ved højere temperatur øger dets kornstørrelse og reducerer dets bevægelse ud i miljøet. Kredit:Gengivet fra Peruski, K. og Powell, B.A., Virkning af kalcineringstemperatur på neptuniumdioxid mikrostruktur og opløsning, RSC Environmental Science:Nano, 7:3869-3876 (2020), med tilladelse fra Royal Society of Chemistry
Når forbindelser i brugt nukleart brændsel nedbrydes, de kan frigive radioaktive grundstoffer og forurene jorden og vandet. Forskere ved, at en blanding af brugt brændsel, neptunium dioxid, reagerer med vand, men de forstår ikke helt processen. En undersøgelse har brugt avancerede elektronmikroskopiteknikker til at undersøge, hvordan den mikroskopiske struktur af neptuniumdioxid driver kemiske reaktioner, der får det til at opløses i miljøet. Resultaterne afslørede, at neptunium har en tendens til at opløses, hvor korn af materialet kommer sammen, kendt som korngrænser. Neptunium er mindre tilbøjelig til at opløses ved korngrænserne for større materialekorn sammenlignet med mindre materialekorn.
Indvirkning
Atomkraftværker producerer højradioaktivt affald i form af brugt nukleart brændsel. For at forhindre stråling i at slippe ud, anlægsoperatører opbevarer brugt brændsel i pools og tørre fade på atomreaktoranlæg. Imidlertid, dette er ikke en permanent løsning. For sikkert at opbevare radioaktive materialer i hundredtusinder af år kræver underjordisk deponering på geologisk stabile steder. Planlægning af denne opbevaring kræver grundige forudsigelser af, hvordan affaldet kan omdannes kemisk for at sikre, at det er miljømæssigt sikkert. Denne undersøgelse afslører, at behandling af neptuniumdioxid på måder, der giver større korn og færre defekter, reducerer neptuniums opløselighed drastisk - dets evne til at opløses. Dette reducerer miljøpåvirkningen af atomaffald. Disse indsigter vil hjælpe med at informere politiske beslutninger om bortskaffelse af gammelt nukleart affald.
Resumé
Neptuniumdioxid findes i gammelt atomaffald, der viser en kompleks struktur med korn i nanoskala og fremtrædende korngrænser. Korngrænser er steder, hvor krystalrækkefølgen af det faste stof er forstyrret og ofte fører til øget diffusion og kemisk reaktivitet. Korngrænser i neptuniumdioxid indeholder en opløselig hydroxidfase, som let oxideres og let opløses ved kontakt med vand og kan resultere i øgede neptunium-koncentrationer i naturligt vand. Erosionen af korngrænser forårsager brud af hele korn fra matrixen og resulterer i sidste ende i neptunium i både vandig og kolloid opløsning, som kan påvirke miljøskæbne og transportvurdering.
Denne dybdegående undersøgelse af neptuniumdioxid-mikrostruktur afslørede, at kornstørrelsen kan øges med en størrelsesorden ved at behandle materialet ved høj temperatur. Højtemperaturomkrystallisation inducerer kornvækst, hvilket reducerer overfladefejl og overfladeareal, sænker materialets frie energi. Større neptuniumdioxidkorn resulterer i øget stabilitet og mindsker opløseligheden med to størrelsesordener. Ved at undersøge opløsningsmekanismer ved grænsefladen mellem fast vand, denne undersøgelse lukker et nøglehul for at forstå miljømæssig frigivelse af radioaktive elementer. Resultaterne forventes at have vidtrækkende miljømæssige konsekvenser for præstationsvurdering.