Forøgelse af elektrokatalytisk ammoniaksyntese af rhodiumkatalysator

Et forskerhold ledet af prof. Zhang Haimin fra Hefei Institutes of Physical Science (HFIPS) under det kinesiske videnskabsakademi har rapporteret deres opdagelse af dodecanthiol-modificeret metallisk rhodium (Rh) til højtydende elektrokatalytisk nitrogen (N₂₎ ) til ammoniak.

Den grænsefladetekniske tilgang, de anvendte i denne undersøgelse, er ifølge holdet meget nyttig til at udvikle effektive nitrogenreduktionsreaktioner (NRR) elektrokatalysatorer til ammoniaksyntese under omgivende forhold. Relaterede resultater blev offentliggjort i Nano Research .

Sammenlignet med Haber-Bosch ammoniaksynteseprocessen med krævende reaktionsbetingelser og højt energiforbrug kan den elektrokatalytiske NRR udføres ved stuetemperatur og -tryk, og kilden til brint er vand. Derfor har det vigtig videnskabelig forskningsværdi og industriel anvendelsesgennemførlighed.

Ikke-dipolen og den lave opløselighed af nitrogen gør det imidlertid vanskeligt at adsorbere på katalysatoroverfladen og blive aktiveret. Derudover er elektrolytter en naturlig protonkilde. Sammenlignet med N₂ , har de protoner, der genereres ved vandspaltning, lavere aktiveringsenergi, så reaktionsstederne er lettere optaget af protoner. Antallet af aktive steder for NRR blev reduceret, hvilket resulterede i lavere ammoniakudbytte.

I denne undersøgelse blev den dodecanthiol-modificerede Rh fremstillet via en let mættet dodecanthiol dampfase hydrotermisk reaktion efterfulgt af lavtemperatur pyrolyseproces. De hydrofobe dodecanthiol-molekyler på Rh-overfladen frembragte stereo-hindrende effekt, som hæmmede diffusionen af ​​vandmolekyler eller H ⁺ til metaloverflade og letter N₂ adsorption, hvilket forbedrer NRR-selektiviteten.

Ydermere afslørede tæthed-funktionel-teori-beregninger, at dækningen af ​​overfladebrint (H*) og NRR-reaktionsenergibarrieren begge blev reduceret efter dodecanethiol-modifikation, hvilket i høj grad forbedrede NRR-ydelsen.

Denne undersøgelse giver ny indsigt i effekten af ​​den metal-organiske grænseflade og H*-dækning på den elektrokemiske NRR-aktivitet. + Udforsk yderligere

Defekt- og grænsefladeteknik for e-NRR under omgivende forhold