Forskere går dybt ind for at kvantificere perovskite -egenskaber

Forskere under ledelse af Rice University og Los Alamos National Laboratory har opdaget elektroniske egenskaber i kvanteskalaenheder, der sandsynligvis vil påvirke det voksende område med billige perovskitbaserede optoelektronik.

I et open-access Nature Communications-papir, forskere ledet af Los Alamos-forskerne Aditya Mohite og Jean-Christophe Blancon, som begge vil slutte sig til Rice til sommer, studerede adfærden for excitoner fanget i kvantebrønde lavet af krystallinsk, halogenidbaserede perovskitforbindelser.

Som resultat, de var i stand til at skabe en skala, hvormed laboratorier kan bestemme excitoners bindingsenergi, og dermed båndgabstrukturerne, i perovskit kvantebrønde af enhver tykkelse. Dette kan igen hjælpe med det grundlæggende design af næste generations halvledermaterialer.

Perovskite quantum velbaserede optoelektroniske enheder konverterer og styrer lys i kvanteskalaen, reaktioner under 100 nanometer, der følger andre regler end dem, der dikteres af klassisk mekanik.

Solceller, der gør lys til elektricitet, er optoelektroniske enheder. Det er enheder, der gør elektricitet til lys, herunder lysemitterende dioder (LED'er) og de allestedsnærværende halvlederlasere, der driver stregkodelæsere, laserprintere, diskafspillere og andre teknologier. Ethvert skridt i retning af at maksimere deres effektivitet vil have stor indflydelse, ifølge forskerne.

Excitonerne i centrum for deres forskning er elektrisk neutrale kvasipartikler, der kun findes, når elektroner og elektronhuller binder i et isolerende eller halvledende faststof, ligesom kvantebrønde, der bruges til at fange partiklerne til undersøgelse.

Kvantbrønde, der blev brugt i undersøgelsen, blev syntetiseret af laboratoriet på Northwestern University af kemikeren Mercouri Kanatzidis og Mohite Lab. De var baseret på perovskitforbindelser med en særlig lagdelt struktur kendt som en Ruddlesden-Popper-fase (RPP). Denne materialeklasse har unikke elektroniske og magnetiske egenskaber og har fundet anvendelse i metal-luftbatterier.

"At forstå karakteren af ​​excitoner og generere en generel skaleringslov for excitonbindende energi er det første grundlæggende trin, der kræves for design af enhver optoelektronisk enhed, såsom solceller, lasere eller detektorer, "sagde Mohite, der bliver lektor i kemisk og biomolekylær teknik ved Rice.

Tidligere har forskere opdagede, at de kunne justere resonansen af ​​excitoner og frie bærere inden for RPP perovskitlag ved at ændre deres atomtykkelse. Det syntes at ændre massen af ​​excitoner, men forskere kunne ikke måle fænomenet før nu.

"Varierende tykkelsen af ​​disse halvledere gav os en grundlæggende forståelse af det kvasi-dimensionelle, mellemliggende fysik mellem monolags 2-D materialer og 3-D materialer, "sagde hovedforfatter Blancon, i øjeblikket forsker ved Los Alamos. "Vi opnåede dette for første gang i ikke-syntetiske materialer."

Los Alamos forsker Andreas Stier testede brøndene under et 60 tesla magnetfelt for direkte at undersøge excitonernes effektive masse, en egenskab, der er nøglen til både modellering af excitonerne og forståelse af energitransport i 2-D-perovskitmaterialerne.

At bringe prøverne til Rice tillod forskerne at udsætte dem samtidigt for ultra-lave temperaturer, høje magnetfelter og polariseret lys, en kapacitet, der kun tilbydes af et unikt spektroskop, Rice Advanced Magnet med bredbåndsoptik (RAMBO), overvåget af medforfatter og fysiker Junichiro Kono.

Avanceret optisk spektroskopi udført af Blancon i Los Alamos (en kapacitet, der snart vil være tilgængelig på Rice i Mohites laboratorium) tilbød en direkte sonde af de optiske overgange inden for RPP'erne for at udlede excitonbindingsenergierne, som er grundlaget for den banebrydende lov om exciton -skalering med kvantebrøndtykkelse beskrevet i papiret.

Matcher deres resultater med den beregningsmodel designet af Jacky Even, professor i fysik ved INSA Rennes, Frankrig, forskerne fastslog, at den effektive masse af excitonerne i perovskite kvantebrønde op til fem lag er cirka to gange større end i deres 3D-bulk-modstykke.

Da de nærmede sig fem lag (3,1 nanometer), Blancon sagde, bindingsenergien mellem elektroner og huller blev reduceret betydeligt, men stadig større end 100 milli-elektronvolt, gør dem robuste nok til at udnytte ved stuetemperatur. For eksempel, han sagde, det ville muliggøre design af effektive lysemitterende enheder med farveindstilling.

De kombinerede data fra eksperimentelle og computermodeller tillod dem at oprette en skala, der forudsiger excitonbindingsenergi i 2-D eller 3-D perovskitter af enhver tykkelse. Forskerne fandt ud af, at perovskit-kvantebrønde over 20 atomer tykke (ca. 12 nanometer) overgik fra kvante-exciton til klassiske frie bæreregler, der normalt ses i 3D-perovskitter ved stuetemperatur.

"Dette var en fantastisk mulighed for os at demonstrere RAMBO's unikke evner til brug i materialer med høj effekt, "Sagde Kono." Med fremragende optisk adgang, dette minispole-baserede pulserende magnetsystem giver os mulighed for at udføre forskellige former for optiske spektroskopiforsøg i høje magnetfelter op til 30 tesla. "

Forskerne bemærkede, at selvom forsøgene blev udført ved ultra-kolde temperaturer, hvad de observerede skulle også gælde for stuetemperatur.

"Dette arbejde repræsenterer et grundlæggende og ikke-intuitivt resultat, hvor vi bestemmer en universel skaleringsadfærd for excitonbindende energier i Ruddlesden-Popper 2-D hybrid perovskitter, "Sagde Mohite." Dette er en grundlæggende måling, der har været undvigende i flere årtier, men dens viden er kritisk før design af optoelektroniske enheder baseret på denne klasse af materialer og kan have implikationer i fremtiden for design af, for eksempel, nul-tærskel laserdioder og multifunktionelt hetero-materiale til optoelektronik. "