Enkeltatomskatalysator baseret på homogen katalyseprototype til CO2-transformation

Enkeltatomkatalysatorer (SAC'er) med atomisk dispergerede aktive metalcentre på understøtninger repræsenterer en mellemmand mellem heterogen og homogen katalyse. Derfor, forståelse af den homogene katalyseprototype skaber en god mulighed for at designe SAC'er og udvikle relaterede applikationer.

HUANG Yanqiang og kolleger i prof. Zhang Taos forskningsgruppe ved Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) fra det kinesiske videnskabsakademi har for nylig udviklet en strategi for rationelt at designe en enkeltatomskatalysator. Metoden indebærer oprettelse af enkelt-atom aktive steder på understøtninger baseret på homologe homogene prototyper. Denne proces sikrer stabiliteten af ​​de aktive steder og bevarer også katalytisk kapacitet under de tilsvarende homogene processer.

Strategien er eksemplificeret i de Ir-baserede katalysatorer til katalytisk transformation af CO ₂ at formere. Bæreren i en SAC svarer til liganderne af et mononuklear metalkompleks ved homogen katalyse. Understøtningens overfladestruktur opfører sig som en "chelator" af organiske komplekser mod enkeltatommetallcentre, og denne funktion er direkte relateret til den kemiske binding og elektroniske tilstand af de aktive metalsteder.

Derfor, design af en støtte med elektrondonerende funktionelle grupper, som efterligner et mononukleært Ir -tang -kompleks, er en nøglefaktor i udviklingen af ​​et Ir-baseret SAC til den katalytiske transformation af CO ₂ at formere.

Ved at udvikle en porøs organisk polymer med aminopyridin-funktionaliteter til at konstruere Ir enkelt-atom aktive steder analoge med de mononukleære Ir-komplekser (fig. 1), dette materiale udviser overlegen aktivitet i forhold til konventionelle nanopartikelkatalysatorer under hydrogenering af CO ₂ at danne under milde forhold. Dette repræsenterer den bedste ydeevne endnu for en heterogen omdannelse af CO ₂ at danne, samtidig med at den bevarer enestående stabilitet ved genbrug.

I mellemtiden, en katalytisk mekanisme svarende til den over en homogen Ir-katalysator blev observeret med denne kvasi-homogene Ir-baserede SAC. Den nuværende strategi giver et lovende grundlag for udformningen af ​​effektive SAC'er til brug ved nutidige homogene kemiske omdannelser, og tjener til at illustrere potentiel bro mellem homogen og heterogen katalyse.

Udgivet i Chem , dette arbejde blev understøttet af det nationale centrale R &D -program i Kina, det kinesiske videnskabsakademis strategiske prioritetsforskningsprogram, og National Natural Science Foundation of China.