Simuleringer identificerer betydningen af ​​gitterforvrængninger i ionledende brændselscellematerialer

Jonisk ledning indebærer bevægelse af ioner fra et sted til et andet inde i et materiale. Ionerne bevæger sig gennem punktdefekter, som er uregelmæssigheder i det ellers konsekvente arrangement af atomer kendt som krystalgitteret. Denne til tider træge proces kan begrænse ydeevnen og effektiviteten af ​​brændselsceller, batterier, og andre energilagringsteknologier.

Før det bestemmes, hvilke underliggende egenskaber ved faste materialer er afgørende for at forbedre disse applikationer, forskere skal bedre forstå de faktorer, der styrer ionledning. For at forfølge denne viden, et tværfagligt team fra US Department of Energy's (DOE's) Oak Ridge National Laboratory (ORNL) udviklede en beregningsramme til at behandle og analysere store datasæt af ionledende faste stoffer.

Ved at bruge et datasæt, der indeholder over 80 forskellige sammensætninger af materialer kaldet perovskites, forskerne fokuserede primært på at identificere og optimere dem med lovende protonledningsevner. Disse nye materialer kunne muliggøre produktionen af ​​mere pålidelige og effektive protonledende brændselsceller med fast oxid - energilagringsenheder, der omdanner kemikalier til elektricitet til praktiske formål, såsom at drive køretøjer.

Resultater fra dette arbejde er offentliggjort i The Journal of Physical Chemistry og Materialernes kemi , og medlemmer af holdet præsenterede også deres resultater på Materials Research Society's Fall Meeting i 2018.

"Vi leder efter bedre ionisk ledende materialer, fordi i enhver fast elektrolyt, der bruges til brændselsceller eller batterier, jo hurtigere bevæger ionerne sig, jo mere effektivt vil enheden fungere, " sagde hovedefterforsker Panchapakesan Ganesh, en F&U-medarbejder ved ORNL's Center for Nanophase Materials Sciences (CNMS). "Vi har nu en forståelse, der vil hjælpe os med at komme med nye designprincipper for udvikling af sådanne materialer."

Holdet studerede materialer, herunder en af ​​de hurtigste kendte protonledere, en ændret version af sammensætningen bariumzirconat (BaZrO ₃ ) dannet ved at erstatte zirconium (Zr) med yttrium (Y), et grundstof, der reducerer den samlede ladning af forbindelsen for at lette tilsætningen af ​​protoner. Elementer, der udviser denne adfærd, kaldes acceptordopanter, og det pågældende materiale omtales ofte som yttrium-doteret BaZrO ₃ , eller Y-BZO.

Systematisk screening af så mange kandidater fra perovskit -datasættet på kort tid ville ikke have været mulig uden Titans computerkraft, en Cray XK7 -supercomputer, der er placeret på Oak Ridge Leadership Computing Facility (OLCF). Ved at bruge flere koder og et beregningsværktøj kaldet wraprun, OLCF-medarbejdere hjalp teamet med at udvikle en automatiseret arbejdsgang optimeret til Titans arkitektur.

"Vi arbejdede tæt sammen med OLCF-personale for at opbygge en meget skalerbar arbejdsgang, der gjorde det muligt for os at bruge tusindvis af kerner samtidigt på Titan, " sagde Ganesh.

Disse simuleringer afslørede, at korrelationer mellem gitterforvrængninger og protonbindingsenergi - mængden af ​​energi, der kræves for at adskille en proton fra et perovskitmateriale - kan gøre protoner tungere og langsommere, hæmmer optimal protonledning. Denne åbenbaring kan hjælpe forskerne med at identificere eksisterende materialer og udvikle nye, der kan konkurrere med Y-BZO.

"Vi indså, at koblingen af ​​mobile ioner med forvrængninger i krystalgitteret er en af ​​de vigtigste ingredienser for ionisk ledning, "Ganesh sagde." At forstå denne forbindelse betyder, at vi selektivt kan designe solide materialer med forbedret ionisk ledningsevne. "

Ud over de praktiske fordele, som disse resultater kunne have for energianvendelser, holdets nyfundne viden giver grundlæggende indsigt i videnskabelige koncepter.

"Under denne proces med at forstå, hvad der begrænser protonledning i eksisterende materialer, vi håber også at opdage noget ny fysik, " sagde Ganesh. "Det hele er relateret til underliggende atomistiske mekanismer."

For at validere de beregningsmæssige resultater, medlemmer af holdet udførte en række komplementære eksperimenter, der anvendte pulserende laseraflejring, scanning transmission elektronmikroskopi, tidsopløst Kelvin probe kraftmikroskopi, og atom probe tomografi teknikker ved CNMS, samt neutronspredning ved Spallation Neutron Source (SNS). CNMS, SNS, og OLCF er alle DOE Office of Science User Facilities placeret på ORNL.

Forskerne planlægger at udvide deres indsats ud over protoner og perovskitter for at undersøge opførselen af ​​mobile ioner i andre kategorier af materialer. Fremtidige fund kan forbedre ydeevnen af ​​andre typer brændselsceller, samt lithium-ion-batterier.

"Beregningsrammen udviklet til at studere dopede perovskitter kan anvendes på andre typer krystallinske uorganiske faste stoffer, og tilgængeligheden af ​​så store defekte datasæt gør det muligt for os at udnytte ORNLs ekspertise inden for avancerede kunstige intelligensteknikker til at fremskynde opdagelse af materiale, " sagde Ganesh.