Opnå 90% PL-kvanteudbytte i 1-D metalhalogenid ved trykundertrykt ikke-strålende tab

Lavdimensionelle perovskit-relaterede metalhalogenider er opstået som en ny klasse af lysemitterende materialer med afstemt bredbåndsemission fra selvfangede excitoner (STE'er). Selvom forskellige typer lavdimensionelle strukturer er blevet udviklet, grundlæggende undervurdering af struktur-ejendomsforholdene for denne materialeklasse er stadig meget begrænset, og yderligere forbedring af deres optiske egenskaber er fortsat meget vigtig.

Et internationalt team ledet af Dr. Xujie Lü og Dr. Wenge Yang fra Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) og prof. Biwu Ma fra Florida State University opdagede, at pres i tilstrækkelig grad kan undertrykke det ikke-strålende tab i 1D metalhalogenid C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ , og føre til, at det fotoluminescerende kvanteudbytte (PLQY) stiger fra første 20% til over 90% ved 2,8 GPa. In-situ optisk karakterisering og teoretisk analyse afslørede, at det undertrykte ikke-strålende tab er direkte relateret til den trykjusterede STE-bindingsenergi og begrænset bevægelse af organiske kationer. Vigtigere, for første gang, PLQY'er blev kvantitativt bestemt under gigapascal tryk. Resultaterne blev for nylig offentliggjort i Journal of the American Chemical Society .

Tryk er blevet brugt som en effektiv og ren stimulans til at regulere strukturen og optoelektroniske egenskaber ved forskellige typer materialer. De bløde gitter af metalhalogenider gør dem følsomme over for tryk og fører til effektive ændringer under et mildt trykområde. På trods af spændende trykforstærkede/inducerede emissionsresultater rapporteret i hybridmetalhalogenider, den mikroskopiske oprindelse er ikke fuldt ud forstået endnu. Det er velkendt, at PL-effektiviteten er stærkt afhængig af konkurrencen mellem strålings- og ikke-strålende rekombinationshastigheder. Imidlertid, strukturudviklingens indflydelse på strålings- og ikke -strålingshastigheder, især ikke -strålingshastighed, ikke er blevet godt belyst.

I dette arbejde, teamet undersøgte systematisk de trykafhængige egenskaber ved 1-D hybrid metalhalogenidet C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ . Tidligere undersøgelser viste, at C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ besidder stærk elektron-phonon-kobling og udviser en bredbåndsemission med en PLQY på ca. 20%. Under komprimering, PLQY for STE -emissioner viste sig at stige bemærkelsesværdigt fra 20% til 90%. Tidsopløste optiske målinger afslørede, at tryk inducerede et bemærkelsesværdigt undertrykt ikke-strålende tab med 33 gange og en fremmet strålingsrekombinationshastighed med 18%, som sammen bidrager til PL -forbedringen. Både eksperimentelle og beregningsmæssige fund tyder på, at tryk modulerer STE -bindingsenergien og den molekylære indeslutning, resulterer i stærkt lokaliserede excitoner med reduceret spredning af defekter og fononer.

Dette arbejde opdager ikke kun en effektiv tilgang til at øge PLQY for bredbåndsemission i 1-D metalhalogenidet, men giver også indsigt i de mikroskopiske mekanismer, der kan styre fremtidige materialers design til meget effektive lav-D metalhalogenider til lysemitterende applikationer .