Udforsker, hvordan overflader ændres i kontakt med reaktive gasfaser under forskellige forhold

Forskere ved NOMAD-laboratoriet ved Fritz Haber-instituttet har været engageret i at beskrive, hvordan overflader ændrer sig i kontakt med reaktive gasfaser under forskellige temperatur- og trykforhold. Til dette formål har de udviklet den såkaldte replica exchange grand canonical method (REGC). Resultaterne blev offentliggjort i tidsskriftet Physical Review Letters den 17. juni.

"Replikaudveksling" betyder, at der er mange replikaer forberedt til siliciumoverfladen i kontakt med forskellige brintatmosfærer. Disse replikaer udveksler med hinanden under simuleringen. "Grand-kanonisk" betyder, at siliciumoverfladen i hver replika udveksler deuteriumatomer eller molekyler med det deuteriumgasreservoir, det berører, og til sidst når ligevægt med deuteriumgasreservoiret.

Kendskab til morfologien og den strukturelle udvikling af materialeoverflader i en given reaktiv atmosfære er en forudsætning for at forstå mekanismen for heterogene katalysereaktioner og elektrokatalyse på grund af struktur-egenskab-power-forholdet. Generelt er den pålidelige sporing af faseligevægte af teknologisk betydning for det rimelige design af overfladeegenskaber. Faseovergange er angivet ved singulariteter af en reaktionsfunktion (f.eks. varmekapaciteten). FHI-forskere har adresseret denne udfordring ved at udvikle Replica Exchange Grand Canonical (REGC)-metoden i forbindelse med molekylær dynamik. Tilgangen fanger ikke kun omstruktureringen af ​​den undersøgte overflade under forskellige reaktive forhold, men identificerer også overfladefaseovergangslinjer såvel som tredobbelte og kritiske punkter.

Den dissociative adsorption af molekylært hydrogen på siliciumoverfladen er blevet et afgørende kriterium i studiet af adsorptionssystemer og har vigtige anvendelser såsom overfladepassivering. REGC-tilgangen er demonstreret ved hjælp af en siliciumoverflade i kontakt med en deuteriumatmosfære. I intervallet 300 til 1.000 Kelvin identificerer REGC-tilgangen 25 forskellige termodynamisk stabile overfladefaser. De fleste af de identificerede faser, herunder nogle faseovergange mellem orden og uorden, er ikke blevet observeret eksperimentelt før. Det er også vist, at den dynamiske dannelse eller brud af Si-Si-bindinger er drivkraften bag faseovergangen mellem de eksperimentelt bekræftede adsorptionsmønstre.

REGC-metoden gør det muligt at kombinere traditionelle begreber inden for statistisk mekanik for kondenseret stof med avancerede elektroniske strukturberegninger for at forudsige stabilitetsfasediagrammer for virkelige systemer. Desuden har tilgangen en betydelig indvirkning på overfladeomstruktureringsberegninger inden for overfladevidenskab og er potentielt relevant for en række vigtige applikationer såsom heterogen katalyse, elektrokatalyse og overfladesegregation. + Udforsk yderligere

Stærkt beriget:En energieffektiv måde at berige brintisotoper i silicium