Strukturel oprindelse af de unormale egenskaber af SiO2-glas under tryk

Forståelse af den strukturelle oprindelse af de unormale egenskaber af SiO₂ væske og glas er grundlæggende ikke kun i fysik, men også i geofysik, i forståelsen af ​​silikatmagmas natur på Jorden og andre planeter og i materialevidenskab som en prototype netværksdannende glas. Teoretiske studier af SiO₂ væske tyder på, at den anden skalstruktur af silicium er nøglen til at forstå de unormale egenskaber af SiO₂ væske ved høje temperaturer og højt tryk.

En strukturel parameter z (z=d_ji - d_j'i , hvor d_ji og d_j'i er afstanden fra hvert siliciumatom i til den femte nærmeste siliciumnabo j og til den fjerde nærmeste oxygennabo j') blev udviklet til at undersøge den anden skalstruktur i SiO₂ væske. Udgivet i Nature Communications , fandt den teoretiske undersøgelse en bimodal fordeling i strukturparameteren z med varierende temperaturer, og S- og r-tilstandene er tildelt henholdsvis høj- og lavfordelingen i parameteren z. S-tilstanden med lav tæthed i SiO₂ væske består af fire silicium-naboatomer i den første skal og udviser høj tetraedrisk orden med tydelig adskillelse mellem den første og anden skal. På den anden side har r-tilstanden flere silicium-naboatomer i den første skal og viser lavere tetraedrisk orden end S-tilstanden.

Fraktionen af ​​S-tilstanden med høj tetrahedralitet anses for at være den kontrollerende parameter for de anomale egenskaber af SiO₂ væske ved høje temperaturer og høje tryk i teoretiske undersøgelser. Der har dog ikke været nogen eksperimentel observation af strukturen af ​​siliciumets anden skal i SiO₂ væske og/eller glas ved høje temperaturer og/eller høje trykforhold.

I dette arbejde udførte vi in ​​situ højtryksparfordelingsfunktionsmåling af SiO₂ glas ved at bruge højflux og højenergi røntgenstråler fra undulatorkilder ved BL37XU og BL05XU beamlines i SPring-8. Ved at kombinere højtryks-eksperimentelle strukturfaktor [S(Q)] præcist bestemt ved anvendelse af monokromatisk røntgen ved et bredt område af Q op til 19-20 Å ^-1 med MD (molecular dynamics simulation)-RMC (reverse Monte Carlo) modellering var vi i stand til i detaljer at undersøge den strukturelle adfærd af SiO₂ glas ud over de nærmeste naboafstande under in situ højtryksforhold. Vi fandt bimodale træk i den translationelle rækkefølge af siliciumets anden skal i form af den strukturelle parameter z.

Den bimodale adfærd i fordelingen af ​​parameteren z observeret i SiO₂ glas med varierende tryk i denne undersøgelse er i overensstemmelse med det simulerede i SiO₂ væske med varierende temperaturer i den teoretiske undersøgelse. Strukturen af ​​SiO₂ glas med den karakteristiske fordeling af parameteren z ved 2,4–2,7 Å viser, at en tetraedrisk symmetristruktur dannet af de nærmeste fire siliciumatomer i den første skal, og den første og anden skal er tydeligt adskilte, da det femte nabosiliciumatom lokaliserer sig i anden skal. Det strukturelle træk svarer til S-tilstandsstrukturen med lav tæthed rapporteret i den teoretiske undersøgelse af SiO₂ væske.

På den anden side strukturen af ​​SiO₂ glas med den karakteristiske fordeling af z ved 1,7 Å viser, at det femte nabosiliciumatom lokaliserer sig i den første skal, hvilket indikerer kollaps af siliciumets anden skal på den første skal og brud af den lokale tetraedriske symmetri i SiO₂ glas under tryk, samt teoretisk observation i SiO₂ væske ved høje temperaturer og højt tryk. + Udforsk yderligere

Bryder lokal symmetri – hvorfor vand fryser, men silica danner et glas