Forskere indser effektiv hydrogenperoxidproduktion i syre

Som et af de 100 vigtigste kemikalier i verden er hydrogenperoxid (H₂ O₂ ) fremstilles hovedsageligt ved den energi- og affaldsintensive anthraquinonoxidationsmetode (AO). Udskiftning af AO-metoden med en mere miljøvenlig elektrokemisk to-elektron oxygenreduktionsreaktion (2e ^- ORR) afhænger af billige og effektive katalysatorer.

Metalfri, kulstofbaseret katalysator opfører sig imidlertid som en lovende kandidat kun opmuntrende under neutrale eller alkaliske forhold, hvor H₂ O₂ er ustabil til indsamling eller ugunstig til sammenkædning af applikationer, dvs. e-Fenton-reaktionen. Desuden er det stadig udfordrende at identificere de reelle aktive katalytiske steder og den underliggende 2e ^- ORR mekanisme.

I en undersøgelse offentliggjort i Chem Catalysis , udviklede en forskergruppe ledet af prof. Guan Lunhui fra Fujian Institute of Research on the Structure of Matter af det kinesiske videnskabsakademi en metalfri, højeffektiv sur 2e ^- ORR-katalysator med registreret hydrogenperoxidproduktionshastighed baseret på pyrimidin-assisteret aktiv site-modulation og S, N-codoteret få-lags grafen til valens elektronisk optimering.

Katalysatoren udviste enestående aktivitet og selektivitet for 2e ^- ORR i syre. H₂ O₂ selektivitet når 90%~100% over et potentialeområde på 0,20~0,55 V og den maksimale H₂ O₂ produktionshastighed (4,8 mol·g ^-1 ·h ^-1 ) overstiger alle de rapporterede H₂ O₂ produktionsydelse for kulstofmaterialebaserede katalysatorer.

Eksperimenter og densitet-funktionelle-teori-simuleringer (bidraget af prof. Chai Guoliang) afslørede, at synergieffekten af ​​det kombinerede oxiderede svovl og pyridin-N funktionelle motiv kan sænke Fermi-niveauet af valens elektroniske tilstande af aktive kantkulstofsteder, og dermed fører til passende bindingsstyrke af *OOH-mellemprodukt for høj selektivitet og ydeevne 2e ^- ORR for H₂ O₂ dannelse.

Især observerede forskerne et tydeligt peak-skift til høj energi af C 1s excitation i nærkanten af ​​røntgenabsorptionsfin struktur med S-inkorporering, som solidt bevis for valens elektronisk optimering af kulstofkatalysatoroverfladen.

Derudover kan den, koblet med Fenton-reaktion for en elektron-Fenton-proces, nedbryde en model organisk forurening (methylenblå [MB], 50 ppm) til farveløs på kort tid på 15 min.

Denne undersøgelse skaber ikke kun en effektiv kulstofbaseret katalysator for H₂ O₂ produktion i syre, men giver også en nyttig elektronisk egenskabsoptimeringsrute til fremtidig tuning af kulstofbaserede materialekatalysatorer. + Udforsk yderligere

Ensartede enkeltatomare steder forankret i grafdiyn til benzenhydroxylering til phenol