Fremskridt i spildevandsrensning via organiske supramolekylære fotokatalysatorer under sollys

Ildfaste organiske forurenende stoffer, herunder phenoler, perfluorerede forbindelser og antibiotika, er rigelige i forskellige industrielle spildevandsstrømme, såsom kemiske, farmaceutiske, koks- og farvningssektorer, såvel som kommunale og private kilder. Disse forurenende stoffer udgør betydelige trusler mod økologisk velvære og menneskers sundhed.

Nødvendigheden af ​​at opnå fuldstændig fjernelse af organiske forurenende stoffer fra vand og lette vandgenanvendelse er altafgørende for at forbedre miljøkvaliteten og sikre bæredygtige økonomiske og sociale fremskridt. At tackle effektiv fjernelse af genstridige organiske forurenende stoffer i vand er ikke kun et omdrejningspunkt i forskning i miljømæssig kemisk forureningskontrol, men også en afgørende teknisk udfordring, der begrænser genbrug af industrispildevand.

Avancerede oxidationsprocesser (AOP'er), især heterogene AOP'er, giver stærkt reaktive oxygenarter, herunder ·OH, ·O₂ ^- og ·SO₄ ^- at oxidere organiske forurenende stoffer under omgivende forhold, er tiltalende spildevandsbehandlingsteknologier til decentrale systemer. AOP'er har ofte brug for overdreven energitilførsel (UV-lys eller elektricitet) for at aktivere opløselige oxidanter (H₂ O₂ , O₃ , persulfater), og der er derfor et presserende behov for mere omkostningseffektive AOP'er.

I kraft af den lette adskillelse og udnyttelse af sollys er heterogen fotokatalyse ved at blive en bæredygtig og lovende AOP-strategi til at håndtere miljøproblemer.

Udbredte uorganiske fotokatalysatorer udviser robust stabilitet og effektive mineraliseringsaktiviteter. Imidlertid forringer deres brede båndgab, som begrænser sollysabsorptionsområdet, og lave adsorptionskapacitet for organiske forurenende stoffer kollektivt den samlede effektivitet af forurenende fotonedbrydning.

I modsætning hertil er organiske halvledere repræsenteret ved g-C₃ N₄ tilbyder fordelen ved udvidet spektrumudnyttelse og fremragende adsorptionsevne på grund af deres høje overfladeareal og betydelige π-π-stabling. Ikke desto mindre hæmmes deres udnyttelse af genereringen af ​​Frenkel-excitoner med høj bindingsenergi efter lysexcitation, hvilket forhindrer adskillelsen af ​​langlivede fotogenererede elektroner og huleffektivitet.

Den begrænsede bærerseparationseffektivitet begrænser væsentligt fotonedbrydningsaktiviteten af ​​organiske fotokatalysatorer. De lavvandede valensbåndpositioner af disse fotokatalysatorer begrænser også deres mineraliseringseffektivitet. Desuden, sammenlignet med etablerede spildevandsbehandlingsmetoder som Fenton eller Fenton-lignende processer, udviser fotokatalytiske teknologier ofte lav behandlingskapacitet, der markant ikke lever op til industrialiseringskravene.

Baseret på de relevante videnskabelige problemstillinger inden for fotokatalytisk spildevandsbehandling opsummerede et forskerhold under ledelse af prof. Yongfa Zhu fra Tsinghua University, Kina, deres fremskridt inden for nedbrydning af forurenende stoffer ved hjælp af organiske fotokatalysatorer til at drive den praktiske implementering af fotokatalytisk vandbehandling og fungerede som en reference for forskere på dette område.

For det første udviklede de nye supramolekylære og polymere organiske fotokatalytiske systemer for at øge lysudnyttelseseffektiviteten. Ved at modulere effekten af ​​monomerstruktur på energibåndets position udvidede de absorptionsomfanget til det nær-infrarøde område og realiserede mineralisering under sollys.

For det andet afslørede de rollen som dipoler og krystallinsk orden i moduleringen af ​​det indbyggede elektriske felt, hvilket muliggør effektiv ladningsmigrering fra bulk til overflade, og dermed væsentligt forbedret forureningsnedbrydning og mineraliseringshastigheder.

Endelig etablerede de en ny tilgang til foto-selv-Fenton high-flux mineralisering af organiske forurenende stoffer for at forbedre behandlingskapaciteten af ​​fotonedbrydning og overvinde begrænsningerne ved Fenton-metoden. Det nye system kombinerer in situ H₂ O₂ generering gennem fotokatalytisk redoxreaktion med in situ Fenton-reaktion synergistisk, hvilket opnår højflux-mineralisering under synligt lys uden yderligere oxidanter, hvorved forureningsmineraliseringen hæves fra 30 % til over 90 %.

Resultaterne blev offentliggjort i Chinese Journal of Catalysis .

Flere oplysninger: Weixu Liu et al., Fremskridt i spildevandsbehandling via organiske supramolekylære fotokatalysatorer under sollysbestråling, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64530-9

Leveret af Chinese Academy of Sciences